背景简介

传统金属材料通常通过析出强化、固溶强化、晶粒细化以及表面改性等方式提高疲劳性能，其中晶界能够有效阻碍位错运动，从而延缓疲劳裂纹萌生。然而，晶界同时也是蠕变、元素迁移以及局部损伤的重要区域。在一些需要长期组织稳定性的应用中，如高温单晶涡轮叶片和微电子互连结构，消除晶界具有明显优势。另一方面，单晶材料由于缺乏晶界对位错运动的阻碍，在循环加载过程中容易产生明显的应变局部化。位错逐渐自组织形成持久滑移带（Persistent Slip Bands，PSBs），进一步产生表面挤出和侵入，并成为疲劳裂纹优先萌生位置。因此，“消除晶界提高组织稳定性”与“缺少晶界导致循环塑性局部化”之间形成了长期存在的材料设计矛盾。

当金属单晶尺寸降低至亚微米和纳米尺度时，位错可以更容易运动至自由表面并逸出，导致材料内部可动位错数量持续减少，即产生所谓的“位错匮乏（Dislocation Starvation）”现象。已有研究表明，这一机制能够显著提高纳米尺度单晶在单调加载下的强度，但其在拉伸—压缩完全反向循环加载这一典型疲劳条件下是否仍然成立，以及能否进一步被利用于宏观材料设计，尚缺乏直接试验证据。该研究以Ni单晶为对象，通过原位场发射扫描电子显微镜（Field-Emission Scanning Electron Microscopy，FE-SEM）、原位超高压透射电子显微镜（Ultra-high voltage Transmission Electron Microscopy，UHV-TEM）、微纳尺度疲劳试验及有限元分析相结合，揭示了纳米尺度Ni单晶循环加载过程中的位错匮乏行为，随后进一步设计周期性纳米架构单晶超材料，将这一纳米尺度机制转化为微米尺度结构整体的抗疲劳能力。

成果介绍

（1）该研究搭建了能够同时用于FE-SEM和TEM原位观察的拉伸—压缩循环加载装置，通过试样两端位移标记直接测量变形。他们采用纯度为99.999%的Ni单晶，通过退火和电解抛光消除加工残余应变，并利用聚焦离子束（focused ion beam, FIB）加工得到微纳疲劳试样。通过原位拉伸—压缩循环试验揭示了300nm尺度Ni单晶优异的抗疲劳性能，图1a给出了不同尺寸和不同架构试样的疲劳裂纹萌生极限对比结果。研究发现试样尺寸达到300 nm级别时，会出现显著的位错匮乏现象（图1b），且通过对微米级试样进行材料去除营造纳米级架构（Nano-architected, 图1c）。相比于常规微米级试样，可实现提高疲劳裂纹萌生寿命的效果（图1d）。

图1 纳米尺度 Ni 单晶及纳米架构超材料的疲劳性能与基本机制：（a）300 nm尺度镍单晶，纳米架构超材料和微米级镍单晶的疲劳裂纹萌生极限对比结果。（b）纳米级镍单晶在拉伸-压缩循环载荷下的位错匮乏现象。（c）纳米结构镍单晶超材料的SEM图像。（d）架构和非架构纳米试样的裂纹萌生周次和饱和分解剪应力幅的关系

（2）为了直接追踪材料内部位错演化和位错匮乏现象，作者将所开发的循环加载装置安装于UHV-TEM中，对纳米尺度Ni单晶实施原位拉伸—压缩循环加载观察，结果如图2所示。初始未加载试样内部存在较多位错，其中部分可能由FIB加工引入。在Δε/2 =（6.0 ± 0.7）×10-3、主滑移系分解剪应力幅约为570 MPa的条件下，随着循环次数增加，试样中心区域位错密度持续降低，而位错逐渐向试样两端运动和聚集。约100周次以后，中心区域已经接近无位错状态；达到10000周次后，无位错区进一步扩大，而试样端部则形成局部位错缠结。

图2 在拉伸—压缩循环载荷下，（a）N = 0，（b）N = 10，（c）N = 100，（d）N = 10000 周次时的纳米尺度Ni单晶试样原位TEM图像。施加的应变幅度Δε/2为（6.0 ± 0.7）×10⁻³

（3）在确认位错匮乏能够显著提高纳米单晶疲劳性能后，研究进一步利用周期性纳米结构主动构造“位错匮乏型”金属超材料。单个300 nm Ni单晶虽然具有极高疲劳裂纹萌生极限，但单纯减小整个结构尺寸难以满足实际工程结构的尺度需求。因此，作者提出一种新的设计思路：不要求整个材料均处于纳米尺度，而是在微米尺度单晶试样内部周期性引入纳米几何结构，使材料内部任意区域距离最近自由表面均保持在数百纳米范围，从而在较大尺度结构中持续触发位错匮乏效应。该超材料（图3a）由周期排列的沙漏形纳米单晶单元组成，相对密度约为50%。结构中椭圆孔长轴约为1 μm、短轴约为300 nm，在横向方向上的相邻孔间距约为350 nm，在加载方向上的周期约为400 nm。该研究同时制备了具有相同外部尺寸和晶体取向、但内部没有纳米孔结构的均质实心Ni单晶作为参考试样以对比疲劳性能。循环应力—周次结果（图3b和图3c）显示，参考试样的饱和分解剪应力幅约为70.2 MPa，而纳米架构试样可承受约124.3 MPa。在加载过程初期，纳米架构试样虽然出现明显的瞬时应变突增，但塑性剪切应变幅随后迅速降低，并随循环次数继续下降。至约500周次时，其载荷—位移曲线已经接近线性，即使承受约为参考试样1.8倍的循环应力幅，结构仍逐渐转向近似弹性循环。而在表面的侵入挤出表征结果中，均质参考试样（图3d）在循环约100周次后便开始形成明显表面起伏，约1000周次后演化为深度或高度约300 nm的侵入/挤出结构，随后裂纹从侵入根部萌生，并逐渐向试样中心扩展。纳米架构试样（图3e）在更高循环应力下仍未出现明显侵入/挤出和疲劳裂纹，仅能观察到局限于纳米单元端部和连接区域的细小滑移线。这说明纳米架构并非简单降低局部应力，而是直接改变了材料内部的循环塑性演化模式。

图3 纳米架构超材料设计和疲劳过程中试样表面滑移带的侵入挤出特征表征：（a）纳米架构超材料的示意图。（b）剪应力幅Δτ/2随着疲劳周次增加的变化。（c）500周次之前塑性剪切应变幅Δγ/2随着疲劳周次增加的变化。（d）剪应力幅为Δτ/2 = 70.2 ± 0.2 MPa条件下参考样品的原位FE-SEM图像，以及（e）在Δτ/2 = 124.3 ± 0.1 MPa下测试的纳米架构超材料样品

（4）对疲劳加载后的参考试样（图4a）进行STEM明场像观察发现，其测试区内部已经形成明显的位错自组织结构。在应变局部化区域，高位错密度组织宽度约为100 nm，并沿主滑移方向以约1 μm 间距周期排列。Burgers矢量分析显示，其中致密区域主要由主滑移系刃型位错构成位错墙，而位错墙之间存在沿主滑移方向分布的螺型位错。这种“位错墙—低位错密度区”交替排列的结构与传统疲劳Ni单晶中典型的PSB位错结构一致。相比之下，纳米架构试样（图4b）内部仍保持极低的位错密度，明显位错墙主要出现在纳米架构区域之外的均质部分。说明组成超材料的纳米尺度单晶单元在循环加载后确实发生了位错匮乏。而总结两种试样的疲劳机制可得，传统实心体单晶（图4c）中，位错在循环过程中不断增殖并自组织形成具有微米级特征尺度的梯状结构，塑性变形随后局限于PSB内，并最终形成侵入/挤出和疲劳裂纹；而在纳米架构（图4d）中，几何单元特征尺寸小于传统位错自组织结构所需尺度，同时大量自由表面为位错提供了快速逸出路径，因此位错尚未形成稳定自组织结构便被排出材料。

图4 疲劳后表征材料内位错组态的STEM明场图像：（a）Δτ/2 = 58.8 ± 0.2 MPa剪应力幅条件下承受15000周次后参考试样的表征结果（b）Δτ/2 = 124.3 ± 0.1 MPa剪应力幅条件下承受10000周次后纳米架构试样的表征结果。（c）实心体单晶试样的疲劳机制，（d）纳米架构单晶超材料试样的疲劳机制

致谢

该研究获得JST CREST（JPMJCR2092）、JST ACT-X（JPMJAX25DC）以及JSPS KAKENHI（JP25KJ1508、JP24H00283和JP24K21575）等项目支持，部分实验得到日本文部科学省先进材料与纳米技术研究基础设施项目（ARIM）的支持。拉伸-压缩循环加载装置由研究团队与UNISOKU Co., Ltd.合作开发。本文第一作者为Kota Sugisaka（Kyoto University），通讯作者为Kota Sugisaka（Kyoto University）和Takashi Sumigawa（Kyoto University）。

本期小编：董乃健 （整理）

刘家宁 （校对）

郭子键 （审核）

董乃健 （发布）